Faz um loop verificando se a condição (valor_de_entrada - valor_da_cedula >= 0) testando o valor das cédulas do maior pro menor.

Pra cada teste em que a condição for verdadeira, subtraia o valor da cédula do valor de entrada e adicione +1 na conta de cédulas necessárias.

Pra cada teste em que a condição for falsa, repita o teste com o menor valor mais próximo e por aí vai.

Aqui tem um código:

#include
#include
#include
#include

using namespace std;

int main()
{
    vector ced = {100, 50, 20, 10, 5, 2, 1};
    long cedCount[] = {0, 0, 0, 0, 0, 0, 0};
   
    long entrada;
   
    string entradaS;
    getline (cin, entradaS);
   
    stringstream ss(entradaS);
    ss >> entrada;  
   
    int type = 0; //0 é a de 100, 1 é a de 50, 2 é a de 20...
   
    for (long i = entrada; i > 0;)
    {
        if (i - ced[type] >= 0)
        {
            i -= ced[type];
            cedCount[type]++;           
        }
       
        else
        {
            type++;
        }
    }
   
    cout << "Valor de entrada: " << entrada << endl << endl;
    cout << "Notas de 100: " << cedCount[0] << endl;
    cout << "Notas de 50: " << cedCount[1] << endl;
    cout << "Notas de 20: " << cedCount[2] << endl;
    cout << "Notas de 10: " << cedCount[3] << endl;
    cout << "Notas de 5: " << cedCount[4] << endl;
    cout << "Notas de 2: " << cedCount[5] << endl;
    cout << "Notas de 1: " << cedCount[6] << endl;  
   
}